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                          sp杂化氮掺杂石墨炔在氧还原应用方面的关键进展在Nature Chemistry上发表
                          2018-08-23 |     【關閉窗口】
                              

                              燃料电池具有零污染、能量转化效率高、适用范围广泛等众多优点,使其成为最具前景的新型能源转化装置之一。燃料电池的阴极氧还原反应(ORR)是一個動力學遲緩的過程,需求在催化劑的作用下才能輸出有效的電流密度。傳統的 ORR 催化劑主要爲價格昂貴的鉑類材料。在燃料電池發電系統中,燃料電池電堆成本占總成本的50%以上,而鉑類貴金屬催化劑又占電堆成本的50%以上。因此,開發價格低廉的非貴金屬ORR催化劑是促進燃料電池規模應用的必然選擇。近年來的研究證實,氮摻雜碳基催化劑具有良好的ORR催化活性和穩定性,有望取代鉑類催化劑在燃料電池中的應用。氮摻雜構型有很多不同的形式,包括吡啶氮、亞胺氮、吡咯氮、氨基氮、腈基氮、石墨氮和氧化氮等。普通認爲吡啶氮的存在創造了ORR活性位點,而其它高性能的氮摻雜類型鮮有報道。

                              中科院过程工程研究所生化工程国家重点实验室王丹研究员团队及其合作者成功研发了一种sp雜化氮摻雜的石墨炔,在氧還原電催化領域取得了突破性進展。通過周環反應成功在薄層石墨炔的炔鍵上引入了新型的sp雜化氮原子,實現了氮的定點、定量摻雜(圖1)。與其它形式的氮構型相比,sp雜化氮原子的引入使得周围碳原子带有更多的正电荷,更有利于O2的吸附和活化,使電子更易轉移到催化劑表面,能夠顯著提高ORR催化性能。堿性條件下,半波電位(E1/2)爲0.87 V,動力學電流密度(Jk)爲38.0 mA/c㎡,均優于商業Pt/C催化剂,并表现出更好的稳定性簣D状寄褪苄裕▓D2)。在酸性條件下,材料的活性雖略低于Pt/C催化劑,但仍優于其它非金屬催化劑。這種氮原子可控摻雜的機理和策略爲催化劑的設計提供了一種新思路,有力推動了非金屬催化劑取代鉑基催化劑的進程。

                              相关研究结果发表在Nature Chemistry (2018, 10, 924-931, https://www.nature.com/articles/s41557-018-0100-1)上。該研究得到了國家自然科學基金(項目編號:213251052159079521401199),中國科學院创新交叉团队等项目的支持。 

                           

                           

                          1. sp雜化氮原子掺杂的石墨炔合成机理圖

                           

                          2. sp雜化氮原子掺杂石墨炔及商业Pt/C催化劑在堿性溶液中的ORR活性

                           

                           

                           

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